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Les herbiers représentent la majeure partie du fonds botanique, avec près de 30000 planches. Ces plantes proviennent majoritairement de la Mayenne. Les principaux herbiers référencés dans les collections sont ceux de Charles Chédeaux (1924), M. Pénelet (vers 1950), René Courcelle (1956), l’Abbé Godard (1998), Émile Travers (2001), ou encore Alice des Rieux (2003). L’herbier de René Courcelle est l’herbier de référence pour le département de la Mayenne.