Il s’agit, sans conteste, du fonds le plus important, quantitativement et qualitativement, du Musée des Sciences, avec plus de 60000 lots de fossiles. Toutes les périodes géologiques sont représentées, du Cambrien (541,0 à 485,4 Ma) au Quaternaire (2,58 Ma à nos jours). La majeure partie de cette collection, à l’instar de la collection géologique, a été amassées par le couple ŒHLERT. Pauline et Daniel ont prospecté à travers l’ensemble de la Mayenne, mais également dans les départements limitrophes, et participèrent à des collectes sur l’ensemble du territoire national, allant même jusqu’en République Tchèque à certaines occasions ; amassant des milliers de spécimens, dont un certain nombre ont servi de types et/ou de figurés. L’essentiel de leur collection fut légué au Musée des Sciences, en 1920, à la mort du dernier membre de ce couple lavallois emblématique.

Il est également possible de noter la présence des collections de certains collaborateurs de renom des ŒHLERT, notamment celle de Jacques TRIGER, constituée d’un millier de spécimens et léguée par son fils, en 1881 ; celle de Paul DE FARCY, comprenant des fossiles du Mésozoïque (251,9 à 66,0 Ma) de Normandie, ou encore la collection de Robert TANQUEREL DES PLANCHES, constituée lors de ses années d’études parisiennes et comprenant près de 3000 fossiles mésozoïques et cénozoïques du Bassin parisien, notamment des environs de Paris, de la Sarthe et de la Normandie.

À cela s’ajoute également un fonds d’ossements du Quaternaire (2,58 Ma à nos jours), provenant de sites mayennais. Sont ainsi représentées les grottes de Saulges, la grotte et le couloir de Louverné, les carrières de Saintes Suzanne, ou encore la grotte du Rey (Saint-Georges-sur-Erve), avec près de 5000 restes de mammifères (Hyènes et Ours des Cavernes, Renne, Bisons, Mammouths, etc.), ainsi que quelques oiseaux, pour l’ensemble.